Styrene-ethylene stereoselective copolymerization catalysis for sPSE materials - Molecular modelling method
Catalyse de polymérisation stéréosélective du styrène avec l'éthylène pour la production de matériaux sPSE - Approche par modélisation moléculaire
Résumé
Syndiotactic polystyrene is an attractive material used in several fields, in particular packaging or electronics. Its industrial production may be restricted by: a high temperature synthesis process and its brittleness, which is a drawback for applications with mechanical requirements. The improvement of the production process and the physicochemical properties of the syndiotactic polystyrene can be achieved by copolymerization with ethylene. Catalytic systems based on group 3 metals exhibit a high syndiospecificity and seem promising for styrene-ethylene copolymerization. By using molecular modelling, the optimization of such systems will allow to design a less energy-consuming process that fulfils the industrial requirements for the production of high performance materials. In this context, the work presented within this thesis is a theoretical study of styrene-ethylene stereoselective copolymerization catalysis by using DFT calculations. This PhD thesis was conducted in collaboration with an experimental team and followed by an industrial group.
Le polystyrène syndiotactique est un matériau attractif pour divers domaines d’application, notamment ceux de l’emballage ou de l’électronique. En revanche des inconvénients peuvent limiter sa production industrielle : un procédé de synthèse à température élevée et une fragilité qui pose problème dans des applications où les propriétés mécaniques sont importantes. L’amélioration du procédé de fabrication et des propriétés physico-chimiques du polystyrène syndiotactique peut se faire par l’incorporation d’un co-monomère, comme l’éthylène, durant la polymérisation stéréosélective du styrène. Les systèmes catalytiques à base de métaux du groupe 3 présentent une forte syndiospécificité et semblent prometteurs pour la copolymérisation styrène-éthylène. L’optimisation par modélisation moléculaire de tels systèmes permettra à terme de concevoir un procédé moins énergivore et satisfaisant les exigences industrielles pour la production de matériaux haute performance. C’est dans ce contexte que s’inscrivent les travaux de cette thèse, qui présente l’étude de la réaction de copolymérisation stéréosélective du styrène avec l’éthylène catalysée par des complexes de métaux du groupe 3 par une approche théorique au niveau DFT. Cette thèse a été réalisée en collaboration avec un laboratoire expérimental et suivie par un groupe industriel.
Origine : Version validée par le jury (STAR)